博士生王哲宣关于第一性原理计算等离激元增强光致发射电流的研究工作在期刊Physical Review A发表
表面等离激元在提高电子源光致发射电流质量方面发挥了至关重要的作用,有望推动下一代自由电子器件的发展。经典理论认为,输入激光频率与金属表面等离激元结构本征谐振频率一致时,可以达到光电发射电流的最大程度增强。然而,经典理论并未考虑量子效应,即电子在不同结构间的转移和轨道杂化问题。在考虑量子效应时,若等离激元结构与电子发射源距离在埃(Å)量级,会出现轨道杂化和电荷转移等离激元等新的谐振机制。此场景下,光致发射过程表现出反常的行为,并且最佳入射激光频率显著偏离经典理论的预测。
本工作通过含时密度泛函理论研究了由金纳米颗粒等离激元结构和钠原子电子源组成的等离子体增强发射体的光致电流发射行为,并对深层的量子机制进行了分析。理论研究结果表明,随着金纳米颗粒和钠原子距离减小,发射体的最大激光激发频率逐渐偏离金纳米颗粒的本征共振频率,这与经典理论相悖。与本征频率激发的发射电流相比,电荷传输等离激元增强电流效果增加了2.07倍。进一步发现,随着两个结构的靠近,近场增强、轨道杂化和电荷传输等离激元三种相互作用方式依次主导了发射电流的增强过程,揭示了相应的体系共振模式和对应的增强机制,为等离子体增强的光电发射电子源的实际构建和实验提供了理论指导。
这一工作于2024年4月30日在期刊 Physical Review A发表(DOI:10.1103/PhysRevA.109.043119)。博士生王哲宣为文章第一作者,刘仿教授是论文通讯作者。
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